平成12年度未来開拓学術研究推進事業研究成果報告書概要



1.研究機関名 九州大学
 
2.研究領域 理工
 
3.研究分野 次世代プロセス技術
 
4.研究期間 平成8年度〜平成12年度
 
5.研究プロジェクト番号 96P00401
 
6.研究プロジェクト名 超臨界流体中の反応および分離のプロセス構築へ向けた基礎過程解析

7.プロジェクト・リーダー
プロジェクト・リーダー名 フリガナ 所属部局名 職名
荒井,康彦 アライ ヤスヒコ 大学院工学研究院 教授

8.コア・メンバー

コア・メンバー名 フリガナ 所属研究機関名・所属部局名 職名
幸田,清一郎 コウダ セイイチロウ 東京大学・大学院工学系研究科 教授

9.研究協力者

研究協力者名 フリガナ 所属研究機関名・所属部局名 職名
舛岡,弘勝 マスオカ ヒロカツ 広島大学・大学院工学研究科 教授
岩井,芳夫 イワイ ヨシオ 九州大学・大学院工学研究院 助教授
後藤,元信 ゴトウ モトノブ 熊本大学・工学部 教授

10.研究成果の概要

有用成分の効率的な分離・精製プロセスを開発するためには、まず溶媒である超臨界流体中に溶存する溶質のミクロならびにマクロ物性(溶解度、相平衡、拡散係数など)に関する情報が不可欠である。超臨界二酸化炭素混合流体系の密度の精密測定ならびに分光学的な解析により、溶質の溶存状態、溶液構造および溶解特性などが明らかになった。溶質−溶媒(超臨界流体)間の相互作用を定量的に解明したもので、溶解度の推算さらには分離選択性向上のためのエントレーナの選定指針を与えることを可能とする。また、拡散係数の臨界点近傍での異常性の原因を明らかにすることができた。さらに、測定困難である高温・高圧水+炭化水素系の相平衡データの蓄積を行った。超臨界二酸化炭素に対する溶解特性に立脚して温度分布を付与した充填塔式抽出装置を考案し、シトラスオイルの分画を実証した。また吸着あるいはクロマト法との複合化技術により、難分離系の生理活性物資などの分離法としての有用性を示した。
 均一系ならびに不均一(触媒)系SCWO(超臨界水酸化)反応、さらには加水分解反応の素過程を解明するとともにモデル化を試み、反応設計に基盤を与えた。すなわち、SCWO反応がラジカル連鎖反応であること、誘導期を有する自触媒型の反応であることを明確にし、その結果に立脚した反応器設計(理想反応器の有力な指針を与えた。新たにラマン分光法を用いたCSTR(連続攪拌槽型反応器)を考案し、超臨界水中での反応の実験的解明を可能にした。また、SCWO触媒反応の反応速度論的実験手法を確立し、化学工学的解析手法の応用を実証した。さらに、超臨界二酸化炭素中での光反応の実験手法と解析法を提案した。
 これらの成果は、超臨界流体(CO2およびH2O)を用いた次世代プロセスの設計基盤を与えるものである。

11.キーワード

(1)超臨界二酸化炭素、(2)超臨界水、(3)相平衡
(4)拡散係数、(5)向流抽出塔、(6)圧力スイング吸着
(7)超臨界水酸化、(8)加水分解反応、(9)詳細反応速度論

12.研究発表(印刷中も含む)

[雑誌論文]
著者名 論文標題
Shigeki Takishima Density of Supercritical Carbon Dioxide-Heavy Alkane Binary Systems
雑誌名 発行年 ページ
Proc. of 8th Int. Conf. on Prop. and Phase Equil. for Prod. and Proc. Des., Noordwijkerhout, Apr. 26-Mar.1   1998 128-137

著者名 論文標題
Chommanad Thammanayakatip Inhibition Effect in Supercritical Water Oxidation in Hydroquinone
雑誌名 発行年 ページ
Ind. Eng. Chem. Res. 37 1998 2061-2063

著者名 論文標題
Morio Yamamoto Fourier Transform Infrared Study on Hydrogen Bonding Species of Carboxylic Acids in Supercritical Carbon Dioxide with Ethanol
雑誌名 発行年 ページ
J. Phys. Chem. A 103 1999 3525-3529

著者名 論文標題
Hidenori Higashi Correlation of Diffusion Coefficients for Naphthalene and Dimethylnaphthalene Isomers in Supercritical Carbon Dioxide
雑誌名 発行年 ページ
Fluid Phase Equil. 166 1999 101-110

著者名 論文標題
Tatsuo Morotomi High-Pressure Vapor-Liquid Equilibria for Carbon Dioxide + Limonene + Linalool
雑誌名 発行年 ページ
J. Chem. Eng. Data 44 1999 1370-1372

著者名 論文標題
Siichiro Koda Raman Spectroscopic Study of Methanol-Water Interaction and Methanol Oxidation in High Pressure and High Temperature Water
雑誌名 発行年 ページ
Proc. of 13th Int. Conf. on Prop. of Water and Steam, Toronto, Sept. 12-16   1999 402-408

著者名 論文標題
Yoshito Oshima Kinetics of the Catalytic Oxidation of Phenol over Manganese Oxide in Supercritical Water
雑誌名 発行年 ページ
Ind. Eng. Chem. Res. 38 1999 4183-4188

著者名 論文標題
Tokuro Ebukuro Raman Spectroscopic Studies on Hydrogen Bonding in Methanol and Methanol/Water Mixtures under High Temperature and High Pressure
雑誌名 発行年 ページ
J. Supercritical Fluids 15 1999 73-78

著者名 論文標題
Junichiro Otomo UV Absorption Shifts of Benzenes in Supercritical Carbon Dioxide
雑誌名 発行年 ページ
Chem. Phys. 242 1999 241-252

著者名 論文標題
北川 久 超臨界二酸化炭素+溶質系のPVTx関係
雑誌名 発行年 ページ
化学工学会第65年会、東京   2000 R106

著者名 論文標題
Masashi Haruki Measurement and Correlation of Phase Equilibria for Water + Hydrocarbon Systems near the Critical Temperature and Pressure of Water
雑誌名 発行年 ページ
Ind. Eng. Chem. Res. 39 2000 4516-4520

著者名 論文標題
Gopalan Began Response Surfaces of Total Oil Yield of Turmeric (Curcuma Longa) in Supercritical Carbon Dioxide
雑誌名 発行年 ページ
Food Res. Int. 33 2000 341-345

著者名 論文標題
Gopalan Began Supercritical Carbon Dioxide Extraction of Turmeric (Cucuma Longa)
雑誌名 発行年 ページ
J. Agr. & Food Chem 48 2000 2189-2192

著者名 論文標題
Mitsuru Kondo Fractional Extraction by Supercritical Carbon Dioxide for the Deterpenation of Bergamot Oil
雑誌名 発行年 ページ
Ind. Eng. Chem. Res. 39 2000 4745-4748

著者名 論文標題
Gou Fukui Fractionation Process of Bergamot Peel Oil by Supercritical Pressure Swing Adsorption Cycle
雑誌名 発行年 ページ
Proc. of 13th Symp. on Chem. Eng. Kyushu-Taejon/Chungnam, Fukuoka, Oct. 14   2000 175-176

著者名 論文標題
Yoshito Oshima PFR and CSTR Analyses of Supercritical Water Oxidation of Methanol
雑誌名 発行年 ページ
J. Chem. Eng. Japan 33 2000 507-513

著者名 論文標題
Junichiro Otomo KrF Excimer Laser-Induced Ozone Formation in Supercritical Carbon Dioxide
雑誌名 発行年 ページ
J. Phys. Chem. A 104 2000 3332-3340

著者名 論文標題
Yoshito Oshima Kinetics of Methylene Chloride Hydrolysis and the Salt Effect under Hydrothermal Conditions
雑誌名 発行年 ページ
Ind. Eng. Chem. Res.   2000 in press


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