| １．研究機関名 | 九州大学 | |
| ２．研究領域 | 理工 | |
| ３．研究分野 | 次世代プロセス技術 | |
| ４．研究期間 | 平成8年度〜平成12年度 | |
| ５．研究プロジェクト番号 | 96P00401 | |
| ６．研究プロジェクト名 | 超臨界流体中の反応および分離のプロセス構築へ向けた基礎過程解析 |
| プロジェクト・リーダー名 | フリガナ | 所属部局名 | 職名 |
| 荒井，康彦 | アライ ヤスヒコ | 大学院工学研究院 | 教授 |
８．コア・メンバー
| コア・メンバー名 | フリガナ | 所属研究機関名・所属部局名 | 職名 |
| 幸田，清一郎 | コウダ セイイチロウ | 東京大学・大学院工学系研究科 | 教授 |
９．研究協力者
| 研究協力者名 | フリガナ | 所属研究機関名・所属部局名 | 職名 |
| 舛岡，弘勝 | マスオカ ヒロカツ | 広島大学・大学院工学研究科 | 教授 |
| 岩井，芳夫 | イワイ ヨシオ | 九州大学・大学院工学研究院 | 助教授 |
| 後藤，元信 | ゴトウ モトノブ | 熊本大学・工学部 | 教授 |
１０．研究成果の概要
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有用成分の効率的な分離・精製プロセスを開発するためには、まず溶媒である超臨界流体中に溶存する溶質のミクロならびにマクロ物性（溶解度、相平衡、拡散係数など）に関する情報が不可欠である。超臨界二酸化炭素混合流体系の密度の精密測定ならびに分光学的な解析により、溶質の溶存状態、溶液構造および溶解特性などが明らかになった。溶質−溶媒（超臨界流体）間の相互作用を定量的に解明したもので、溶解度の推算さらには分離選択性向上のためのエントレーナの選定指針を与えることを可能とする。また、拡散係数の臨界点近傍での異常性の原因を明らかにすることができた。さらに、測定困難である高温・高圧水＋炭化水素系の相平衡データの蓄積を行った。超臨界二酸化炭素に対する溶解特性に立脚して温度分布を付与した充填塔式抽出装置を考案し、シトラスオイルの分画を実証した。また吸着あるいはクロマト法との複合化技術により、難分離系の生理活性物資などの分離法としての有用性を示した。 均一系ならびに不均一（触媒）系SCWO（超臨界水酸化）反応、さらには加水分解反応の素過程を解明するとともにモデル化を試み、反応設計に基盤を与えた。すなわち、SCWO反応がラジカル連鎖反応であること、誘導期を有する自触媒型の反応であることを明確にし、その結果に立脚した反応器設計（理想反応器の有力な指針を与えた。新たにラマン分光法を用いたCSTR（連続攪拌槽型反応器）を考案し、超臨界水中での反応の実験的解明を可能にした。また、SCWO触媒反応の反応速度論的実験手法を確立し、化学工学的解析手法の応用を実証した。さらに、超臨界二酸化炭素中での光反応の実験手法と解析法を提案した。 これらの成果は、超臨界流体（CO2およびH2O）を用いた次世代プロセスの設計基盤を与えるものである。 |
１１．キーワード
(1)超臨界二酸化炭素、(2)超臨界水、(3)相平衡
(4)拡散係数、(5)向流抽出塔、(6)圧力スイング吸着
(7)超臨界水酸化、(8)加水分解反応、(9)詳細反応速度論
１２．研究発表（印刷中も含む）
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Shigeki Takishima | Density of Supercritical Carbon Dioxide-Heavy Alkane Binary Systems | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Proc. of 8th Int. Conf. on Prop. and Phase Equil. for Prod. and Proc. Des., Noordwijkerhout, Apr. 26-Mar.1 | 1998 | 128-137 | ||
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Chommanad Thammanayakatip | Inhibition Effect in Supercritical Water Oxidation in Hydroquinone | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Ind. Eng. Chem. Res. | 37 | 1998 | 2061-2063 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Morio Yamamoto | Fourier Transform Infrared Study on Hydrogen Bonding Species of Carboxylic Acids in Supercritical Carbon Dioxide with Ethanol | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Phys. Chem. A | 103 | 1999 | 3525-3529 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Hidenori Higashi | Correlation of Diffusion Coefficients for Naphthalene and Dimethylnaphthalene Isomers in Supercritical Carbon Dioxide | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Fluid Phase Equil. | 166 | 1999 | 101-110 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Tatsuo Morotomi | High-Pressure Vapor-Liquid Equilibria for Carbon Dioxide + Limonene + Linalool | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Chem. Eng. Data | 44 | 1999 | 1370-1372 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Siichiro Koda | Raman Spectroscopic Study of Methanol-Water Interaction and Methanol Oxidation in High Pressure and High Temperature Water | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Proc. of 13th Int. Conf. on Prop. of Water and Steam, Toronto, Sept. 12-16 | 1999 | 402-408 | ||
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Yoshito Oshima | Kinetics of the Catalytic Oxidation of Phenol over Manganese Oxide in Supercritical Water | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Ind. Eng. Chem. Res. | 38 | 1999 | 4183-4188 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Tokuro Ebukuro | Raman Spectroscopic Studies on Hydrogen Bonding in Methanol and Methanol/Water Mixtures under High Temperature and High Pressure | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Supercritical Fluids | 15 | 1999 | 73-78 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Junichiro Otomo | UV Absorption Shifts of Benzenes in Supercritical Carbon Dioxide | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Chem. Phys. | 242 | 1999 | 241-252 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| 北川 久 | 超臨界二酸化炭素+溶質系のPVTx関係 | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| 化学工学会第65年会、東京 | 2000 | Ｒ106 | ||
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Masashi Haruki | Measurement and Correlation of Phase Equilibria for Water + Hydrocarbon Systems near the Critical Temperature and Pressure of Water | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Ind. Eng. Chem. Res. | 39 | 2000 | 4516-4520 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Gopalan Began | Response Surfaces of Total Oil Yield of Turmeric (Curcuma Longa) in Supercritical Carbon Dioxide | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Food Res. Int. | 33 | 2000 | 341-345 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Gopalan Began | Supercritical Carbon Dioxide Extraction of Turmeric (Cucuma Longa) | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Agr. & Food Chem | 48 | 2000 | 2189-2192 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Mitsuru Kondo | Fractional Extraction by Supercritical Carbon Dioxide for the Deterpenation of Bergamot Oil | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Ind. Eng. Chem. Res. | 39 | 2000 | 4745-4748 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Gou Fukui | Fractionation Process of Bergamot Peel Oil by Supercritical Pressure Swing Adsorption Cycle | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Proc. of 13th Symp. on Chem. Eng. Kyushu-Taejon/Chungnam, Fukuoka, Oct. 14 | 2000 | 175-176 | ||
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Yoshito Oshima | PFR and CSTR Analyses of Supercritical Water Oxidation of Methanol | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Chem. Eng. Japan | 33 | 2000 | 507-513 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Junichiro Otomo | KrF Excimer Laser-Induced Ozone Formation in Supercritical Carbon Dioxide | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| J. Phys. Chem. A | 104 | 2000 | 3332-3340 | |
| 著者名 | 論文標題 | |||
| Yoshito Oshima | Kinetics of Methylene Chloride Hydrolysis and the Salt Effect under Hydrothermal Conditions | |||
| 雑誌名 | 巻 | 発行年 | ページ | |
| Ind. Eng. Chem. Res. | 2000 | in press | ||